U svojoj bogatoj karijeri na filmu i u kazalištu tijekom 41 godine rada glumio je u više od 90 filmova, 19 televizijskih serija te 30-tak kazališnih predstava.
Proslavila ga je uloga slavonskog razbojnika Jovana Stanisavljevića Čaruge u istoimenom filmu Rajka Grlića iz 1991. godine Čaruga. U njemu je, uz glavnu ulogu, zaigrao i ženski lik snaše.
Debitirao je u filmu Bogdana Žižića iz 1977. godine Ne naginji se van u kojem je igrao ulogu je mladića iz Dalmatinske zagore koji odlučuje svoja egzistencijalna pitanja riješiti odlaskom u Zapadnu Njemačku gdje će raditi gastarbajter. Radnja prikazuje kako je tamošnja stvarnost daleko od onoga kako je zamišlja, pa je tako prisiljen raditi poslove na rubu zakona i siromaštva. Film je nagrađen Zlatnom arenom na Pulskom filmskom festivalu, a mladi Gregurević dobio je brojne pohvale za svoju prvu glavnu ulogu u karijeri.
Iste je godine snimio kultni film Antuna Vrdoljaka Mećava u kojem je igrao lik Ivana.
Veliku popularnost stekao je glumeći Netjaka u igranoj seriji Velo misto snimanoj od 1979.-1981., koju je režirao Joakim Marušić.
Tumačio je rabijatne i grube "narodske tipove" poput otmičara u Osuđenima iz 1978. godine Zorana Tadića i istražitelja u filmu Krste Papića Život sa stricem iz 1988. godine. Tijekom 80-ih i 90-ih ostvario je niz iznimno zapaženih velikih uloga na filmu. U kazalištu je, između ostalih, igrao i u dramama Shakespearea, Čehova, Gogolja, Krleže i Držića.
Nagradu Hrvatskog društva dramskih umjetnika dobio je 1998. za film Šokica i 2006. za ulogu u filmu i istoimenoj seriji Duga mračna noć.
Glumio je i u filmu Crvena prašina koji je na Festivalu hrvatskoga filma u Puli '99. osvojio Zlatnu arenu za režiju, scenarij, epizodnu mušku ulogu, montažu i nagradu publike. Film se može pohvaliti i međunarodnim priznanjima: na 56. Mostra internazionale uvršten je u službeni program, a osvojio je i tri Grand prixa - na 15. međunarodnom festivalu u Haifi, na Med film u Rimu u studenom 1999. te na World Festu u Houstonu, SAD, iste godine.
Dobitnik je i najprestižnije nagrade Vladimir Nazor. 1995. godine u Orašju je pokrenuo festival Dani hrvatskog filma.
